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晏湖根课题组揭示二维黑磷“以少胜多”的红外光吸收现象
发布人:韦佳  发布时间:2020-08-22   浏览次数:1003



近日,我系/应用表面物理国重晏湖根课题组首次在实验上测定了少层黑磷的光吸收强度,发现激子吸收随着层数的减少反而增大。415日,相关成果以《少层黑磷光电导的红外光谱研究》(The optical conductivity of few-layer black phosphorus by infrared spectroscopy)为题在线发表于《自然·通讯》(Nature Communications)。我系博士后张国伟、博士生黄申洋分别为论文第一、第二作者,晏湖根教授和南方科技大学黄明远教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金委、科技部重点研发计划、复旦大学和应用表面物理国家重点实验室等支持。

由碳原子单层一层一层叠加起来的石墨是一种常见的材料,比如铅笔芯就是由石墨做成的。如果我们把其中的一层单独拿出来,就成为石墨烯,是实验上发现的第一种二维材料。晏湖根解释道,现在,人们已经发现类似的层状材料至少有几千种,代表性成员有石墨烯、硫化钼和黑磷等。二维材料虽然只有原子层级的厚度,但是表现出很强的光与物质相互作用。比如,零带隙特性使得石墨烯具有超宽波段(从紫外到远红外)的光吸收能力;在单层硫化钼中,激子在共振波长可以吸收超过10%的入射光。

在二维材料中,光的吸收是以二维光电导来描述的。人们发现,单层石墨烯的光电导在可见光和近红外波段是同一个常数,即σ0 = e2/4ħ,仅由两个物理学基本常数决定。换言之,悬空的单层石墨烯可以吸收~2.3%的入射光。N层石墨烯的光电导为0,与层数成正比。在硫化钼中,激子吸收也是随着层数而增加。而在黑磷中,课题组发现了截然相反的现象:层数越少,激子吸收却越强。

晏湖根课题组采用机械剥离法制备了高质量的少层黑磷样品,在干燥的氮气环境中对其进行傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征,定量地测定了2-7层黑磷的光吸收强度,并且详细地研究了光吸收与层数的关系。课题组发现,在少层黑磷中,激子对光的吸收能力随着层数的减少而增强(图a;而带边吸收却几乎是一个常数,与层数无关(图b),这个常数不仅与石墨烯的通用光电导σ0有关,而且还会受到能带各向异性的影响。

结合k·p方法和二维激子模型,课题组给出了合理的理论解释:简言之,在二维材料中,带边吸收是由光学跃迁过程中参与的子能带数量决定的。在N层石墨烯中,有N对子能带参与,所以光电导为0,即单层的N倍。而在黑磷中,不管多少层,只有1对子能带参与,所以光电导都为0;对于激子来说,层数越少,介电屏蔽越弱、量子束缚效应越强,所以电子和空穴的吸引力就越大,导致吸收越强。

刚发现这个现象时,我们感到非常吃惊。晏湖根表示:在现实生活中,一层窗帘可能还透点光,我们就用两层、甚至三层,这样光就不透了。对黑磷而言,层数越少,反而越不透光!这种以少胜多的现象其实都是空间受限的量子效应在起作用

该工作比较了几种典型二维材料的光吸收,统一了对二维材料光吸收的认识,提出了对二维激子和价带电子光吸收的分析方法。晏湖根课题组长期致力于少层黑磷的红外光谱研究,这是继能带结构的演化(Nature Communications 2017, 8, 14071)、应力调控(Nature Communications 2019, 10, 2447)和激子效应(Science Advances 2018, 4, eaap9977)之后的又一项重要进展,为黑磷在红外探测、发光和调制等光电子应用领域提供了重要的实验依据。

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图:2-7层黑磷中(a)激子吸收与层数的关系;(b)带边吸收与层数的关系;(c)二维激子示意图。