近期，物理学系/国重研究人员发展了基于机器学习的电子结构计算和电子-声子耦合（EPC）强度计算方法，有望给计算物质科学和材料设计领域注入新的活力。在电子结构计算方面，向红军与龚新高团队基于团队先前开发的HamGNN模型，进一步研发了一种名为“Universal Machine Learning Kohn–Sham Hamiltonian”的图神经网络模型。该模型可以绕过传统电子结构计算中代价昂贵的自洽过程，实现任意组分任意晶体结构电子哈密顿量矩阵的快速构建，其精度通过预训练和微调两阶段训练流程可以达到第一性原理精度，因而能够准确、快速预测多种体系的电子结构，包括复杂的多元素系统、固态电解质、莫尔扭曲双层异质结构等。利用该模型，他们对GNoME数据集中40多万种晶体的电子结构进行了高通量计算，识别出了大量具有特定带隙特征的体系。这一通用哈密顿模型不仅为电子结构性质的高效可靠计算提供了新的框架，而且为在整个元素周期表范围内开展高效材料设计奠定了基础。该成果于2024年6月15日以封面文章发表在中国物理快报上，复旦大学青年副研究员钟阳博士为第一作者，向红军教授为通讯作者。

   在电子-声子耦合（EPC）强度计算方面，他们团队基于机器学习哈密顿量模型，利用等变图神经网络实现了原子轨道基哈密顿矩阵及其梯度的计算，从而避免了传统密度泛函理论（DFT）中的自洽循环和密度泛函微扰理论（DFPT）中的线性响应迭代，在不丢失计算精度的前提下，显著加快了EPC的计算速度，使得之前难以计算的电声耦合性质在机器学习新框架下可以得到精确预测。利用这种新方法，他们首次采用杂化泛函计算了GaAs体系的迁移率，计算结果与实验结果一致；计算了具有复杂能带的Kagome晶体CsV₃Sb₅的超导性质，成   功再现了压力下超导相图中的双峰现象。这种基于机器学习的EPC计算方法将为理解多种电声耦合相关的物理性质和现象提供有力的理论支持。该研究成果“Accelerating the calculation of electron-phonon coupling strength with machine learning”于2024年8月8日发表在Nature Computational Science期刊上。复旦大学青年副研究员钟阳博士和刘时旭博士研究生为共同第一作者，杨吉辉和向红军教授为通讯作者。

   上述工作是在复旦大学物理系，计算物质科学研究所、计算物质科学教育部重点实验室，应用表面物理国家重点实验室，国家科技部，国家自然科学基金委，上海期智研究院等的支持与资助下完成的。

文章详情：Y. Zhong, H. Yu, J. Yang, X. Guo, H. Xiang, and X. Gong. Universal Machine Learning Kohn-Sham Hamiltonian for Materials. Chin. Phys. Lett. 41, 077103 (2024). https://doi.org/10.1088/0256-307X/41/7/077103.

Y. Zhong, S. Liu, B. Zhang, Z. Tao, Y. Sun, W. Chu, X.-G. Gong, J.-H. Yang & H. Xiang. Accelerating the calculation of electron-phonon coupling strength with machine learning. Nat. Comput. Sci. 4, 615-625 (2024). https://doi.org/10.1038/s43588-024-00668-7

图1.基于HamGNN的通用哈密顿模型框架。

图2.利用HamGNN高效构建哈密顿矩阵和电子-声子相互作用的预测框架。