近日，复旦大学物理学系/应用表面物理全重吴施伟研究团队通过界面电荷转移成功打破了奇数层二维反铁磁材料的中心反演对称性，首次实现了对三层CrSBr磁态的光学二次谐波（Second Harmonic Generation, SHG）表征，并实现了对磁转变路径的电学调控。这一成果为基于磁电耦合的新一代低能耗光自旋器件研发提供了新思路。伦敦时间2025年10月28日，相关成果以“Charge transfer governed interlayer magnetic coupling and symmetry breaking in a van der Waals magnet”为题，在Nature Communications正式发表。

   近年来，二维磁性材料因其具有原子级厚度下的自旋、电荷和准粒子耦合效应，已成为凝聚态物理、材料科学与量子信息等交叉领域的研究热点。其中，CrSBr作为一种具有层间反铁磁序的二维磁性半导体，其独特的能带与磁结构耦合备受关注，是实现新型自旋电子学和光自旋电子学器件的理想材料之一。然而，二维层间反铁磁材料往往存在“磁多态”现象，即在磁态演化过程中能够同时存在多个磁化强度相同的简并磁构型，对这些磁构型的表征和调控是当前的一大挑战。SHG因对材料电子结构的中心反演对称性破缺高度敏感，已成为表征二维反铁磁及磁多态性的有效方法。研究团队前期已利用SHG成功发现并区分了偶数层CrSBr中的磁多态 [Nat. Mater. 24, 226–233 (2025)]。然而，对于奇数层CrSBr，由于其反铁磁和铁磁态具有中心反演对称性，限制了SHG在其磁态探测中的直接应用。

   为突破这一难题，研究团队构建了石墨烯与三层CrSBr的二维异质结器件，利用异质结界面的层间电荷转移效应，有效打破了三层CrSBr磁结构的中心反演对称性。在本征三层CrSBr中，反铁磁与铁磁结构均保持中心反演对称性，因此无SHG响应（Fig. 1a）。相比之下，CrSBr异质结的制备使SHG能够探测到原本“不可见”的反铁磁和铁磁态信号。不仅如此，层间电荷转移还调控了CrSBr的层间交换相互作用强度，从而诱导出一种同时包含铁磁界面与反铁磁界面的磁多态构型（混合态），并最终通过SHG实现了对所有磁态的区分（Fig. 1b）。

图1 | a. 本征三层CrSBr示意图、磁态的中心反演对称性及SHG磁滞回信号。b. 三层CrSBr器件示意图、磁态的中心反演对称性破缺及SHG磁滞回曲线。图中i代表中心反演操作。

    这一由层间电荷转移主导的交换相互作用机制，使研究团队能够更进一步通过背栅电压调控CrSBr中的电子掺杂浓度，从而成功实现了对三层CrSBr磁态演化过程的调控（Fig. 2）。在零栅压或负栅压条件下，三层CrSBr的磁态演化依次经历了混合态（III）、反铁磁态（IV），最终翻转为铁磁态（V）。而当施加正栅压（如60 V）后，额外的电子掺杂进一步削弱了顶部两层CrSBr间的反铁磁交换相互作用，由此实现了由混合态（III）直接翻转为铁磁态（V）的演化路径。

该实验研究成果表明，层间电荷转移不仅能够构造二维磁结构的对称性破缺，还能诱导简并磁多态的形成。这些磁多态能够通过SHG实现有效分辨，并通过电学调控改变磁态演化路径。该工作为基于二维磁性材料的多态信息存储与计算架构设计提供了重要思路，并为自旋电子学与光自旋电子学等领域的后续研究奠定了基础。

图2| 背栅电压调控下的三层CrSBr磁转变路径

   复旦大学的吴施伟教授、孙泽元助理教授是论文的共同通讯作者，洪璨煜博士研究生与孙泽元为论文的共同第一作者。上海科技大学的米启兮教授与柳仲楷教授课题组为研究提供了高质量的CrSBr晶体，东南大学的万能教授课题组提供了高质量的hBN晶体，复旦大学的褚维斌青年研究员共同参与了实验结果的讨论。研究获得了国家自然科学基金、国家重点研发计划、上海市科委及上海市教委等项目经费的支持。

论文连接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-64555-z

研究支持：国家自然科学基金、国家重点研发计划、上海市科委、上海市教委等。

作者单位：复旦大学、上海科技大学、东南大学等。