导读

   灵活可调的圆偏振宽谱太赫兹光源在科学研究、通信和生物医药方面都有广泛的应用前景。近日，复旦大学物理系/应用表面物理国家重点实验室陶镇生、周磊、吴义政和田传山教授联合研究团队，提出并发展了一种新型的自旋电子学-超构表面太赫兹光源，并成功证明了宽谱圆偏振太赫兹辐射的产生，以及对其偏振状态和手性有效而灵活的调控。相关研究成果以“Active spintronic-metasurface terahertz emitters with tunable chirality”为题，发表在Advanced Photonics上。

研究背景 

  太赫兹辐射是一种介于红外和微波波段的电磁波，在安全检测、无线通讯和生物分子检测等方面具有巨大应用前景。而圆偏振太赫兹辐射则在探测磁性物质和手性生物分子方面具有独特优势，例如：利用太赫兹波磁圆二色性结合空间、时间分辨测量可以探测铁磁性物质在时间尺度下的空间磁畴取向；而利用太赫兹波圆二色性则可能高灵敏地探测手性生物分子相关的“软”震动模式等。这些应用上的独特优势促使研究人员长期致力于寻找和发展高效、灵活的太赫兹圆偏振光源。

   迄今为止，已有多种产生和控制圆偏振相干太赫兹波的方法，包括（1）在气体等离子体中，通过施加外场或使用双色场激发方式；（2）在非线性晶体、磁性或拓扑材料中利用特殊的非线性光学频率转换方式；以及（3）通过使用被动的光学部件等。然而，这些方法在应用上往往都受限于较低的转换效率、较窄的调制带宽或较差的调控灵活性等问题。

   近年来，一种新型的自旋电子学太赫兹发射源引起了极大的关注。这种发射源由纳米级厚度的铁磁/非磁重金属异质结所组成。当飞秒激光脉冲激发铁磁层并产生非平衡自旋流后，自旋流流过铁磁/非磁异质结界面，通过逆自旋霍尔效应转化为横向的瞬态电荷流，从而辐射出太赫兹脉冲。这种方法，具有高发射效率、高稳定性、超宽频谱覆盖、低成本以及偏振方向可调等诸多优点，技术上可以兼容从nJ级能量的激光振荡器到mJ级能量的放大器。进一步地，结合成熟的金属薄膜微纳加工工艺，此类自旋电子学太赫兹器件也非常容易加工成各种超构表面结构，从而实现集成的太赫兹波段的光场产生和光学调控。

创新研究

  在本文中我们提出并发展了这样一种新型的自旋电子学-超构表面太赫兹光源，并成功证明了宽谱圆偏振太赫兹辐射的产生以及对其偏振状态和手性有效而灵活的调控。这种辐射源是通过将上述纳米磁性金属异质结器件制作成线栅结构的超构表面实现的（如图1a所示）。图1b展示了，在飞秒激光脉冲激发下，从器件中辐射出的偏振平行于线栅方向太赫兹光场分量（E//）和垂直于线栅方向分量（E┴）的典型时域结构，从中可以看到不同外加磁场角度对于太赫兹波形的明显调制。通过傅里叶变换，可以得到两个偏振方向的太赫兹辐射的光谱与相对相位（如图1c所示的）。无论磁场角度如何改变，两个太赫兹偏振方向都具有各自不变的频谱结构，可以覆盖1-5 THz的宽谱范围，且垂直偏振方向相对于平行方向呈现出光谱蓝移。而更重要的是，垂直偏振和平行偏振太赫兹辐射场间存在一个宽谱的π⁄2相位差，这也预示着该器件能够产生圆偏振太赫兹辐射。

图1. (a)自旋电子学-超构表面太赫兹辐射源的基本架构。(b)在不同磁场角度θH下偏振平行于线栅方式和垂直于线栅方向的太赫兹辐射时域波形。(c)两个互相垂直偏振方向上太赫兹辐射的光谱与相对相位。

  图2a展示了，在优化条件下，从自旋电子学-超构表面太赫兹器件中发射的圆偏振太赫兹辐射的典型时域结构，以及相同条件下对应的数值理论模拟结果。更有意思的是，当我们改变外加磁场相对于线栅的夹角时，太赫兹辐射的偏振状态可以连续地从圆偏振变成线偏振，且手性也可以被极为便捷地翻转（如图2b所示）。在图2c中，我们总结了当磁场角度处于不同相限时圆偏振太赫兹辐射的手性特征。

理论上，我们可以建立“空间限制”模型理解超构表面对于激光激发电流以及对电磁波辐射的调制作用。光激发自旋电流在非金属薄膜中由于反自旋霍尔效应偏转成横向流动的电流，且流动方向与外加磁场方向垂直（如图1a所示）。当电流沿着超构表面的线栅方向流动时，电流不会感受到空间限制效应，因而在平行线栅的偏振方向上，太赫兹辐射与薄膜金属器件辐射是相同的。然而，当电流的流动方向垂直于线栅时，线栅的边界限制了电流在空间中的流动，从而电流在线栅边界上的积累产生大量的瞬态感应电荷，并且形成内建电场，驱动了一个反向流动的电流，影响了垂直偏振方向的太赫兹辐射。由于电荷积累以及驱动反向电流的物理过程都需要时间，这也造成垂直偏振方向上的太赫兹辐射相比于平行方向上具有一个π⁄2相位差。因此，我们可以总结的是从该器件中辐射的圆偏振太赫兹辐射是超构表面结构对于瞬态电流以及感应电荷空间限制效应的直接结果。

图2. (a)典型的由线栅结构自旋电子学器件辐射的圆偏振太赫兹光的时域结构图。(b)辐射的偏振和手性状态可以通过外加磁场角度的改变而调节。(c)总结了磁场角度在不同相限时，对应的太赫兹辐射的圆偏振手性。

  图3a展示了宽谱太赫兹辐射的椭偏率〈ε〉与线栅宽度d之间的关系。随着线栅宽度逐步增大，超构表面结构越来越接近于均匀薄膜，因此所产生的太赫兹辐射的椭偏率也越来越低。该器件的最高的宽谱椭偏率可以达到~0.75，对应线栅宽度为3-10 μm。而另一方面，在窄线宽的条件下，在较窄的频谱范围（1.5-2.0 THz）可以产生椭偏率接近1.0的圆偏振太赫兹辐射。因此，技术上可以通过窄带滤波进一步提高太赫兹辐射的圆偏度。通过数值模拟，我们也可以得到流动方向垂直与平行线栅的瞬态感应电流的空间分布，如图3c和d所示。截然不同的分布也进一步证明超构表面限制效应对于圆偏振太赫兹辐射的产生和调控产生了巨大的作用。

图3. (a)从不同线栅宽度辐射的旋偏太赫兹辐射的最优椭偏率。(b)实验测量的，椭偏率光谱分布随线栅宽度的变化结果。(c)理论模拟得到的垂直于线栅流动的瞬态电流在空间和频率上的分布。(d)理论模拟得到的平行于线栅流动的瞬态电流在空间和频率上的分布。

总结

  本工作提出并证明了一种基于线栅结构超构表面的自旋电子学太赫兹辐射源。这种辐射源可以产生并灵活调控太赫兹辐射的偏振状态和手性，兼具了自旋电子学器件宽谱、高效和灵活的优点，以及超构表面技术的集成和强大的光波控制能力。这项工作也打开了自旋电子学-超构表面太赫兹辐射源研究的新方向。通过结合两种不同的光学技术，在未来可以实现更多高效率、宽谱的特种太赫兹光源和光学调控。该工作第一作者为复旦大学刘昌勤博士，王顺甲、张盛、蔡青男同学为共同第一作者，通讯作者为复旦大学周磊教授、吴义政教授和陶镇生教授。