近日，我系/应用表面物理国家重点实验室吴施伟教授课题组实现石墨烯中三阶非线性效应的电学调控并揭示其机理。伦敦时间5月21日，研究成果以《石墨烯中无质量狄拉克费米子三阶非线性光学响应的电学调控》(Gate-tunable third-order nonlinear optical response of massless Dirac fermions in graphene)为题以长文(Article)形式在线发表于《自然·光子学》(Nature Photonics)。我系刘韡韬教授为本文的合作通讯作者，课题组博士生江涛、黄迪为本文的共同第一作者。

a：单层石墨烯的场效应晶体管电光器件示意图，其中离子凝胶作为栅极材料。

b：石墨烯器件的电学输运曲线（黑色）和化学势随栅极电压之间的关系（红色）。

c、d：石墨烯中加法型四波混频信号SFM（c）与减法型四波混频信号DFM（d）随化学势的变化。

石墨烯是仅由单个碳原子层组成的蜂窝状材料。由于其独特的晶格与能带结构，石墨烯中的载流子没有静止质量，运动速度大小固定，只能改变方向。它们的行为遵从狄拉克相对论性量子力学方程，故此也称为无质量狄拉克费米子。自发现以来，石墨烯的特殊性质、及其引发的许多新奇有趣的现象一直是前沿科学研究的焦点，石墨烯的非线性效应是其中的重要一环。此前，科学界已注意到石墨烯强烈的三阶非线性效应，这使石墨烯在微纳光子学、激光产业、光通信、量子信息与计算、生物成像等领域具有巨大的应用潜力。然而，过去的实验报道对石墨烯三阶非线性系数无法形成统一的观点，不同实验结果甚至有着高达6个数量级的差异。

吴施伟等意识到，石墨烯中的三阶非线性响应是由多个量子共振跃迁通道协同竞争形成的整体效应，提出了采用离子凝胶技术制备石墨烯场效应晶体管器件，通过大范围调控石墨烯中的载流子密度和化学势来逐一控制相关量子共振跃迁通道的研究方法。研究人员发现，石墨烯中的化学势会强烈地影响其三阶非线性光学响应，而且不同的三阶非线性效应对化学势的依赖关系完全不同。对于加法类型的三阶非线性效应，如三次谐波（Third Harmonic Generation, THG）和加法型四波混频（Sum-Frequency Mixing，SFM），当调高化学势关断单光子、双光子共振通道后，三阶非线性效应反而会极大地增强（>30倍）；与此相反，对于减法类型的三阶非线性效应，如减法型四波混频（Difference-Frequency Mixing，DFM）和光学科尔效应（Optical Kerr effect），同样对单光子、双光子通道的关断反而会使得三阶非线性效应的强度出现剧烈下降，对石墨烯非线性光学系数的微观量子理论计算进一步支持了上述结论。

吴施伟解释道：“这种不同量子共振跃迁通道之间的干涉效应，类似于家喻户晓的《三个和尚》的故事。在石墨烯低掺杂的情形下，‘石墨烯加法三阶非线性效应’这座庙里，有相互拆台的三个和尚A、B和C，三个人不仅不合作挑水，反而还相互推脱偷懒，结果都没水喝（三阶非线性效应很弱）；直到有一天，和尚A外出云游了（调高掺杂浓度），三个和尚之间的僵持被打破了，剩下来的两个和尚尽管还是相互不服气，但是和尚C能说会道，说服了和尚B一块挑水喝（三阶非线性效应增强）；后来和尚B也外出云游了（进一步调高掺杂浓度），和尚C乐得清静，自己一个人担水自己喝（三阶非线性效应进一步增强）。有趣的是，在‘石墨烯减法三阶非线性效应’这座庙里的三个和尚D、E和F却完全是另一种情况，这三人感情很好，都争着去担水，因此完全不愁水喝（三阶非线性效应很强），但是后来和尚D和E陆续下山化缘了（调高掺杂浓度），因此担水能力反而下降了（三阶非线性效应减弱）。概括地说，石墨烯三阶非线性效应的量子共振跃迁通道之间存在竞争/合作的机制，随着调节化学势，主导竞争与合作的力量会此消彼长，从而最终导致了研究成果中观察到的有趣现象。”

研究团队揭示了跃迁通道间的干涉效应在石墨烯非线性光学效应中的主导作用，澄清了之前国际上不同课题组在三阶非线性光学系数上分歧的来源，并且指出了通过化学势来大范围调控石墨烯非线性光学效应的途径。与此同时，本研究工作制备出了国际上首个基于石墨烯三阶非线性光学效应的电光器件，电学的调控比可达几个数量级。鉴于近年来石墨烯在大面积低成本生长制备方面的重大突破，这一电光调控机制有望为石墨烯产业提供一种杀手锏级别的高端应用。

本研究工作得到了自然科学基金委、科技部重大研究计划和重点研发专项计划、上海市科委和复旦大学等经费的支持。加拿大多伦多大学教授John Sipe和长春光机所副研究员程晋罗提供了理论支持。高质量石墨烯样品来自中国科学技术大学教授曾长淦课题组和北京大学研究员刘开辉课题组。合作者还包括复旦大学特聘教授沈元壤，我系教授资剑、青年研究员石磊等。